​​​​​​​​Les chercheurs du Laboratoire CEA-Irig/Pheliqs et de l’Institut Laue-Langevin de Grenoble ont proposé une nouvelle famille de matériaux magnétiques frustrés basée sur des unités octaédriques de spin. Ces nouveaux matériaux présentent des diagrammes de phase complexes et fascinants. Des simulations numériques sur un modèle de spin réaliste pour les antiferromagnétiques octaédriques ont permis d’obtenir un diagramme de phase unique sous champ magnétique appliqué.​

​​La frustration géométrique, qui se produit lorsque la géométrie du réseau empêche les spins de satisfaire simultanément toutes les interactions, est à l'origine d'états magnétiques quantiques et classiques exotiques. Les composés magnétiques frustrés sont également des matériaux prometteurs pour les applications magnétocaloriques, notamment en tant qu’élément frigorigène permettant de stocker de l'entropie. Si les réseaux à base de triangles et de tétraèdres, comme le réseau kagomé ou le réseau pyrochlore (voir figure 1), ont fait l'objet de nombreuses études, les réseaux tridimensionnels d'octaèdres constituent une classe distincte et encore peu explorée. On trouve de telles structures cristallines dans les antiperovskites, comme Eu₃PbO, Mn₃Pt ou certains alliages cubiques à faces centrées.
  

Figure 1 : Réseaux cristallins frustrés (de gauche à droite) : kagomé, pyrochlore et octaédrique.

Ce travail présente les antiferromagnétiques octaédriques comme une nouvelle classe de composés géométriquement frustrés, dont le réseau cristallin est composés d'octaèdres d'ions magnétiques. L'étude théorique du diagramme de phase champ magnétique (H) - température (T) dans le réseau octaédrique à arêtes partagées, totalement frustré, a révélé une séquence remarquablement riche de huit phases antiferromagnétiques successives, stabilisées par des fluctuations thermiques (figure 2). Il s'agit d'un exemple intéressant de sélection entropique entre différents types d'ordre magnétique. La complexité de ce diagramme, avec de multiples transitions de premier et de second ordre ainsi que l'apparition de plateaux d’aimantation fractionnaire stables à m = 1/3 et 2/3, est véritablement unique et dépasse la complexité des diagrammes de phase des antiferromagnétiques kagomé et pyrochlore.

 Figure 2 : Diagr​amme de phase d'un antiferromagnétique octaédrique dans un champ magnétique

La richesse du diagramme de phase provient de la frustration des interactions entre les spins qui composent l’octaèdre. Dans un octaèdre unique, l'impossibilité de satisfaire simultanément 12 liaisons antiferromagnétiques provoque une dégénérescence considérable, bien supérieure à celle des triangles ou des tétraèdres de spin. En présence d'un champ magnétique, cette dégénérescence est partiellement levée, ce qui donne lieu à une variété d'arrangements de spins colinéaires et coplanaires. On peut citer par exemple, l'état magnétique ↑↑↑↑↓↓​ ​​​​au plateau 1/3, ou la configuration ↑↑↑↑↑↓ au plateau 2/3. Les simulations numériques réalisées par la méthode de Monte-Carlo ont pleinement validé ce modèle.

Les résultats obtenus établissent les antiferromagnétiques octaédriques comme une nouvelle classe distincte d'aimants composés magnétiques géométriquement frustrés et une plateforme fertile pour l'exploration du magnétisme complexe, à l’interface entre les réalisations matérielles dans les anti-perovskites, comme par exemple Eu₃PbO, Eu₃SnO, Mn₃Pt(Ge), et les modèles théoriques. Ils établissent le lien direct entre la frustration de l'unité octaédrique à six spins et l'émergence de plateaux d’aimantation fractionnaires.
De plus, ils démontrent comment le mécanisme entropique (fluctuation) peut donner lieu non pas à un seul état ordonné, mais à une variété de phases à partir d'un état fondamental classique hautement dégénéré. Les résultats relient la physique des unités octaédriques locales et les états ordonnés à longue portée en trois dimensions, offrant de nouvelles perspectives pour l'exploration d'états exotiques dans les composés magnétiques frustrés et suggérant de nouvelles pistes pour trouver des matériaux magnétocaloriques appropriés.

​Tutelles UMR : CEA – UGA – Grenoble INP 

Financements : ANR Fresco (PI : Daniel Braithwaite, Pheliqs)​

​​​A.S. Gubina, T. Ziman, and M. E. Zhitomirsky
Fully frustrated octahedral antiferromagnets: Emergent complexity in external field​
Physical Review B 2025